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abstract
确定量子比特的微观结构是很重要的事情。 SiC 中 Si 空位有 3/2 自旋的基态和激发态，因此受到关注。 然而，目前关于 Si 空位的具体结构，有两种看法。 本文通过高精度的第一性原理计算和高分辨率的电子自旋共振谱，唯一确定了 Si 空位的结构，并讨论了它的性质。
第一段
固体中的点缺陷在量子信息处理（QIP）和纳米探测的方面有重要的应用前景。 通常来说，使用其中的电子自旋作为量子比特。 一些点缺陷有较长的相干时间，其中一些甚至可以在室温下保持相干。 这些电子的自旋状态可以通过光学的方法来读出。 其中包括 4H- 和 6H-SiC 中的 Si 空位，它们有较好的自旋性质，并且在室温下可以保持单个缺陷的相干。 在 4H- 和 6H-SiC 中，已经发现了分别两种和三种与 Si 空位有关的色心，它们的 PL 谱被记为 V1、V2 和 V3。 其中，4H-SiC 中的 V2 和 6H-SiC 中的 V2 和 V3 的谱都足够强，可以通过 ODMR（optically detected magnetic resonance）来测量它们的自旋。 4H-SiC 中的 V2 色心已经被用于磁场传感器和纳米温度计和微波激射器。
第二段
我们一般认为，4H 和 6H 中的 V1-V3 PL 线和 TV1-TV3 electron paramagnetic resonance (EPR) 与 3/2 自旋的 Si 空位有关。
这种缺陷的原子结构还有争议。 有两种模型：一个是单个的带负电的 Si 空位，另一个是带负电的 Si 空位与一个不带电的 C 空位形成的复合缺陷。 这两种模型都可以导致自旋基态的有限的 ZFS（zero-field splitting），但机理不同。 对于前者，由于 Si 空位导致的晶格变形，使得它的对称性下降到 $C_{3v}$，本来就允许存在足够强的 ZFS。 最近的一些理论分析支持这种看法。 Mizuochi 等人通过分析 4H 中 V1-V2 和 6H 中 V1-V3 的信号的相似性， 推断缺陷的结构应该是前者，并且位于 h 位点。 对于后者，则假定 Si 空位没有导致晶格变形或者变形很小，因此可以认为对称性是 $T_d$，Si 空位本身不会导致 ZFS。 对称性的降低是由于附近一个不带电的 C 空位与带电的 Si 空位耦合引起的。 最近有使用 ENDOR（electron-nuclear double resonance）的实验，验证了 15R-SiC 中 V2 的结构是后者。
第三段
在本文中，我们通过第一性原理计算，确认 4H 中 V2 的第二种结构不会导致 ZFS，这与实验不一致。 进一步，我们通过计算和实验（高精度 EPR 测量）确认第一种结构导致了 4H 中 V1 和 V2 的磁光耦合。 第一个模型的许多其它计算结果也与实验一致，因此我们认为对于 4H 中 V1 和 V2，第一个模型是正确的。 除此以外，我们还认为，室温下的 V2 量子位应该位于 k 点而不是 h 点，这与之前的结果不一致。
第四段
使用 VASP 计算，平面波截取到 420 eV，使用标准的 PAW 势。 对于 ZPL 和超细张量的计算，使用 HSE06 杂化泛函（前人已经证明了这种方法的准确性）。 在 ZPL 计算中，我们使用 PBE 泛函。 根据前人的研究，其它材料的计算结果与实验有大约 16 MHz 的偏差。 然而，结果非常灵敏地依赖于缺陷的具体位置，因此我们认为这种偏差是可以接受的。 为了使得精度足够高，我们使用 1532 原子的模型，k 点只取在 gamma 点。 在结构弛豫过程中，也使用 HSE06 泛函，但平面波只截取到 390 eV，并且使用力的收敛标准为 0.01 eV/A。 超胞在 c 方向上的尺寸大约 30 Å
第五段
高精度 EPR 实验是使用 Bruker X-band EPR spectrometer 来进行的。 高纯半绝缘的大尺寸样品通过室温下 2 MeV 8e18 cm^-2 的离子注入来制备，并在 400 ℃ 下退火以去除间隙杂质的影响。 EPR 实验在室温的暗室中进行。
第六段
我们对模型二做了高精度的计算。根据前人的结果，我们将 Si 和 C 空位放在不同的原子层。 在模拟中，我们观测到了两者之间的耦合，得到了与单个缺陷明显不同的电子结构。 在紧束缚图像中，单独的两者都各自有两个非简并能级 a_1 和一个二重简并能级 e。 对于 Si 空位，一个 a1 和 e 在禁带中，e 的能量更高。 在结合后，掉入禁带的能级包括 e 能级和 a1 能级，它们都主要分布于 Si 空位附近。 其中 e 能级被占满（4 个电子），a1 能级中有一个电子，因此整体的自旋为 1/2。 这与实验中观察到的超精细结构不符。 另外一方面，我们发现这个能量不是最低，因此是一个亚稳态。
第七段
我们进一步研究了模型一。 我们认为，通过 ENDOR 观测到的 Si 在 1.3-2.2 MHz 的超精细结构可以由单个 Si 空位来解释而不需要引入 C 空位。 我们研究了 Si 空位与至多 7.8 A 距离的 Si-29 和 C-13 之间的相互作用导致的超精细结构。 我们发现，对于 4H 中的两种 Si 空位，都有几个 MHz 的超精细分裂。 具体来说，距离 Si 空位 6.1 A 的地方，有 Az = -1.3 到 -2.1 MHz 的超精细结构。 在距离 Si 空位 5 A 的 k 位点，有 Az = -5.1 MHz 的结果。
第八段
图 3 展示了 4H 的高分辨率 EPR，在 292 K 下测量，B 平行于 c。
剩余的问题
- V1-V3，或者 TV1-TV3，对应的是同一个结构的不同能级，还是不同的结构？还是别的什么？