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Sticking coefficient and Si C ratio of silicon carbide growth species on reconstructed 4H SiC 0001 surface by ab initio calculations
这篇文章考虑了 PVT 过程中 SiC 的各种表面重构，并对最稳定的结构计算了表面的 Si/C 比以及各种组分的吸附系数（贡献比率）。
Introduction
PVT 过程中典型的温度是 2200 摄氏度，典型的压强为 5x10^-6 Torr (6.65x10^-4 Pa)。
这里列举了几个 CVD 里会出现的缺陷和对应的条件：
- Si/C 比很低时，三角形缺陷等表面形貌缺陷会比较容易出现，一般认为它是由于 Si 空位而产生的。
- Si/C 比很高时，台阶会聚集成较大的台阶，同时出现 C 空位和 Si 液滴（droplets）。
PVT 时，原料与生长面的距离对生长结果有比较大的影响。 一般来说，距离足够远时，生长较慢，有足够的扩散时间，生长的质量较高。距离较近时生长质量不好。
在 PVT 中，籽晶需要经过抛光和化学腐蚀以去除表面的氧化层，然后通过退火使得表面重构到较稳定的状态， 然后使用氢气等饱和表面的悬挂键。
有不同的实验研究了 SiC 的表面重构。但这些实验使用的标记我看不懂。
Theoretical methods
S1上表面、S2上表面可以被标记为 h-terminate、k-terminate（对应关系还没有确定），这是 Jagodzinski 标记。 其中 ABCB 中，B 是 h 层，截断它的为 h-terminate，A 和 C 是 k 层，截断它的为 k-terminate。 对应到我们的模型中，S1 上表面为 h，S2 上表面为 k。
一些模型同时计算了自旋极化和非极化的情况，它们的能量略有差别。
定义了 sticking coefficient，定义为分子每次碰撞到表面上后，被吸附的概率。 有两种方法来估计：一种是使用 Reuter 和 Scheffler 提出的理论，一种是使用 MD 模拟。 本文中使用前者，并且稍作修改。 作者说吸附过程没有势垒，这与我计算结果一致。
作者在估计吸附概率时，考虑了温度。但这个温度影响的效应，仅限制于在不同位置上的相对吸附概率。 如果直接假定在所有可行的吸附位点上概率都相同（吸附能量都相同的话），它实际上是没有考虑吸附概率随着温度的变化， 也就是和我之前的方法是一样的。 所以，实际上应该同时考虑一个脱附概率。
Results and discussion
Models and their stability
图 2f-h 的模型作者称为 Buckled model with (2x1) top surface periodicity， 这与我在模拟中发现的高低不平在一定程度上是一致的。 作者提到，这个模型与理想模型在能量上不稳定（不一定谁高谁低），因此之后不再考虑这个模型。 除了这个模型和理想模型以外，作者还考虑了一个 π-bonded chain mode，简称 π-BC。 π-BC 带自旋极化的结果不考虑，因为它会回到不带自旋极化的结果。 π-BC 的结果都比理想模型能量要低，但它的模型太小了，我不确定它的计算结果是否正确。 之后只考虑 π-BC 的结果。
Adsorption of SiC growth species on the (2x1) 4H−SiC(0001)C π-bonded chain (π-BC) Surface
考虑了各种分子吸附到表面上的情况，包括 Si4C2（有两种构型），SiC2，Si2C2。 这些被认为是 PVT 中主要的分子。
第五页右侧第二段作者讨论了各种位置的情况，但是我没有看明白到底哪个位置是指代哪里。
SiC(g) Species adsorption
SiC 在气态中占比不高，但它到表面上的吸附系数很高，因此也被考虑。
SiC 分子有两头可能会吸附到表面上，也就是有两个吸附位置。 π-BC 表面上有九个吸附位点。 还考虑了吸附时分子可能在不同的角度。 结论表明，其中一种情况（称为 T7C_R）能量最低。
SiC2(g) Species adsorption
Si2C2(g)(I1) Species adsorption
Si4C2(g)(I1) Species adsorption
Si4C2(g)(I1) 和 Si4C2(g)(I2) 被认为是 PVT 中最多的分子。
Si4C2(g)(I2) Species adsorption
Sticking coefficient
作者认为，首先，这些分子吸附到表面上后，不会保持 Si、C 原子数不相等的情况，而是会互相组合成一比一的 SiC 固体。
使用等价位点的个数除以总位点的个数，作为吸附的概率。
作者认为他提出了一个通用的计算吸附概率的方法。
Si/C ratio
研究了在特定温度下，生长面附近的 Si/C 比如何变化。