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拉曼/2018-基于STEM-EELS方法在纳米尺度上测量表面声子强度.pdf
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拉曼/README.md
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拉曼/README.md
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@@ -0,0 +1,107 @@
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# Single-defect phonons imaged by electron microscopy
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## abstract
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缺陷通过散射和修改声子谱来影响热传输。
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TODO: 声子的散射是指什么?
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这个作用过程理论研究已经很多了,但实验上难以做到足够高的空间分辨率。
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TODO: 理论研究有哪些文献?
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我们这里做到了,通过 TEM 获得足够高的空间分辨率和角分辨率的缺陷附近的声子谱。
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发现一个 3C 中的 SF 附近有声学声子有几个毫电子伏特的红移并且密度改变,并且局限在几纳米的层内。
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这个工作的意义是可以使用 TEM 直接观测缺陷附近的声子谱。
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## 第一段
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有一些实验研究缺陷与声子相互作用的方法,包括 time-domain thermoreflectance (TDTR) ,3 omega 方法,和 transient grating 显微镜。
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TODO: WTF?
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理论研究热输运时,常常使用玻尔兹曼输运方程,并将缺陷作为微扰(考虑缺陷的质量和弹性常数)。
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TODO: 玻尔兹曼输运方程是什么?
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也有 DFT 结合实空间格林函数的方法来计算热输运。
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TODO: 看看是怎么做的。
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大多理论计算都没有考虑缺陷对声子谱的影响(尤其是对面缺陷的研究),而只考虑了缺陷的镜面反射。
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尽管有这样的缺陷,大多理论都预测了局域模式,并使用准声子模型来描述缺陷与声子的相互作用。
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TODO: 什么是准声子模型?
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## 第二段
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拉曼和红外、以及非弹性 X 光散射的空间分辨率太差。
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TODO: 非弹性 X 光散射的原理是什么?
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利用 STM 的非弹性电子隧穿光谱空间分辨率足够高,但只能研究导体的前面几层原子。
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TODO: WTF?
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## 第三段
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利用单色电子能量损失谱(EELS)和矫正的(aberration-corrected)STEM 可以将光谱分辨率降低到 <10 meV,同时可以得到高空间分辨率的振动信息。
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利用角分辨(angle-resolved)EELS 可以得到不同支的声子信息,同时大角度的散射结果中,由局域缺陷造成的散射观测起来更明显。
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TODO: WTF?
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## 第四段
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我们首先通过具有大 convergence angle 的电子探针获得了高空间分辨率的局域声子态密度,并获得了大动量范围的 EEL 谱。
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TODO: WTF?
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这个方法的缺点是包含了各个分支的声子,无法与光学方法或 INS 得到的声子谱直接对比。
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TODO: WTF?
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我们接下来以略微下降空间分辨率为代价增强了角分辨率,它可以区分 LO 与 TO 以及 SF 导致的对称性破缺,不需要与声子的极性相互作用(去除极性信号)。
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TODO: 什么叫做“不需要与声子的极性相互作用”?
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## 第五段
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半会聚角(convergence semi-angle)是 EELS 实验中的一个重要参数,它决定了实验结果的能量、空间、动量分辨率。
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拍摄原子图像时,半会聚角设置为 33 mrad,得到的分辨率是 0.14 nm。
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TODO: 原理是什么?
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为了区分单层原子,半会聚角需要大于 22 mrad;为了区分 X 和 Gamma 的声子,半会聚角需要小于 5.5 mrad。
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TODO: 为什么?
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因此我们把两个方法结合起来使用。
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## 第六段
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EELS 被认为是会与所有的声子都相互作用的(只要半会聚角足够大)。
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TODO: 为什么?
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## 第七段
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在 aloof 模式下测得的 EELS 只发生极少的动量交换(Gamma 点),它与原本的表面声子能量有差别,但与考虑样品厚度和表面形貌后的一致。
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TODO: aloof 是啥玩意儿?
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TODO: 表面声子是如何计算的?如何考虑的样品厚度和表面形貌?
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aloof 下观测到 LO 声子展宽和红移,而对声学支声子没有信号。
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TODO: 为什么?
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观测到 TA 模式对应的峰在 SF 中更强,与计算结果一致。
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TODO: 一致吗?我怎么看不出来?
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## 第八段
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参考文献 44 认为,声学支声子受缺陷影响大,而光学支声子受厚度影响更大。
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TODO: 看看这个文献。
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## 第九段
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TODO: ADF(annular dark-field)STEM 中,ADF 是什么?
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之所以研究 X 点的声学支声子,是因为它们在这一点达到了最高频率,同时出现了 van Hove singularity,确保了足够强的可区分的 EELS 信号。
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TODO: van Hove singularity 是什么?
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在 Gamma 点的 aloof 光谱上有明显的极性模式,但在 X 点的 aloof 光谱上没有。
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TODO: 为什么?
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## 第十段
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可以看到,缺陷抑制了 LA 模式,增强了 TA 模式,同时对 LO 模式没有影响。
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同时 TA 模式有能量的偏移(大约3.8 meV)。
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## 第十一段
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在 3C 中插入两层 2H 可以得到 SF 的模型,计算结果与实验一致。
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## 第十二段
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直接对比了 3C 和 2H 的声子谱,结论是在 Delta 附近有一个宽谱。
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TODO: 3C 和 2H 的倒空间如何对应?
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## 第十三段
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声子的范围相对于缺陷会有展宽,半高宽大约可以达到 6.8 nm。
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这个效应可以用实空间的格林函数来计算。
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## 第十四段
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如果进一步增强信号,可能可以用来研究点缺陷。
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