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quantum information/EPR Interpretation.md
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@ -0,0 +1,24 @@
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# Proportionality factor (g-factor)
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对于自旋为 1/2 的电子来说,有:
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$$
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\Delta E = g \mu_B B = h \nu
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$$
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可以推算出来:
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$$
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g = \frac{h \nu}{\mu_B B}
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$$
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对于处在一定化学环境中的电子,电子附近会由外界磁场产生一个附加磁场。
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如果认为这个附加磁场是与原磁场成正比的,那么这个附加磁场的产生也可以归结为 g 的改变。
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也就是说,可以通过计算 g 值来确定电子所处的环境。
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对于有机物来说,其中的 g 大多还是处于 2 左右;在其它情况下,例如在过渡金属离子中,g 值会有比较大的变化。
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这个变化可以归结为电子的轨道角动量和自旋角动量的耦合,以及 ZFS。
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TODO: 为什么 ZFS 会导致 g 改变?
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# Hyperfine Interactions
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quantum information/EPR THeory.md
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@ -0,0 +1,55 @@
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# Comparison between EPR and NMR
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* NMR 用的电磁波一般在无线电波段(300 到 1000 MHz),而 EPR 用的电磁波一般在微波波段(3 到 400 GHz)。
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* NMR 中,外加磁场一般是固定的,改变电磁波的频率;而 EPR 中是反过来的。
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* EPR 通常需要很低的温度,但 NMR 不需要。
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* EPR 的信号通常比较大(大约比 NMR 敏感 1000 倍)。
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要测量超精细结构,需要使用一种特殊的 EPR,叫 ENDOR。
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# Origin of the EPR Signal
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磁矩不等同于磁通量。它本身的定义就是,磁矩在外磁场中的能量,或者说力矩。
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对于单个电子来说,它的 z 方向的自旋只能是正负 1/2。、
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取它的旋磁比为 $g\mu_b$,可以计算出它的磁矩,然后计算出它在外磁场的能量,以及能级的分裂。
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由此,当给定一个微波时,调整外磁场的大小,就可以找到那样一个外磁场的大小,使得微波出现明显的吸收。
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# Energy Level Structure and the g-factor
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电子本身的磁矩与轨道磁矩耦合时,一些情况下也使用旋磁比(g 因子)的语言来描述。
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只是,这时的自旋不再是 1/2,而是 $J = L + S$(LS耦合)。
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对应 g 因子也可以估计得到(取 $g_L = 1$ 和 $g_S = 2$):
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$$
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g_J = \frac32 - \frac{L(L+1) - S(S+1)}{2J(J+1)}
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$$
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TODO: 在无机物中,这里应该如何处理?
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# Nuclear Hyperfine Structure
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HF 分为两类。
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第二类是只发生在 s 轨道上的电子与所在原子的原子核之间,被称为 Fermi contact interaction。
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这是因为 s 轨道上的电子波函数在原子核附近不为零,各向同性的 HF 耦合常数为:
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$$
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A = -\frac83 \pi \langle \mu_n \cdot \mu_e \rangle |\psi(0)|^2
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$$
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第一种则是电子的磁矩与附近(自己的或者远一些的)原子核的磁矩之间的耦合,被称为 dipolar interaction。
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# Spin Relaxation Mechanisms
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当从不外加磁场变为外加磁场时,一部分处于较高能级的电子会在一段时间后跌落到低能级,这个过程就叫做自旋弛豫。
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自旋弛豫包括两种机制,一种是将能量释放给晶格(原子核),称为 Spin-lattice relaxation;
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另一种是释放给其它自旋电子,称为 Spin-spin relaxation。
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自旋弛豫时间越短,EPR 信号越宽。
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除此以外,当自旋弛豫时间太长时,两个能级的电子数量会接近,导致 EPR 的信号减小。可以施加微波辐射来解决这个问题。
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TODO: 为什么?
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# 剩余的问题
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* 如何理解磁矩?它与磁通量有什么关系?
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@ -0,0 +1,135 @@
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# abstract
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确定量子比特的微观结构是很重要的事情。
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SiC 中 Si 空位有独特的 3/2 自旋的基态和激发态,因此受到关注。
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然而,目前关于 Si 空位的具体结构,有两种看法。
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本文通过高精度的第一性原理计算和高分辨率的电子自旋共振谱,唯一确定了 Si 空位的结构,并讨论了它的性质。
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# 第一段
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固体中的点缺陷在量子信息处理(QIP)和纳米探测两方面有重要的应用前景。
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通常来说,使用其中的电子自旋作为量子比特。
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一些点缺陷有较长的自旋相干时间,其中一些甚至可以在室温下保持相干。
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这些电子的自旋状态可以通过光学的方法来写入和读出,使得它们在 QIP 和相关应用中有很大吸引力。
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TODO: 读一下这里的参考文献。
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其中包括 4H- 和 6H-SiC 中的 Si 空位(它们的 PL 线被称为 Vx),在室温下表现为单个缺陷能级。
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在 4H- 和 6H-SiC 中,已经发现了分别两种和三种与 Si 空位有关的色心,它们的 PL 谱被记为 V1、V2 和 V3。
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其中,4H-SiC 中的 V2 和 6H-SiC 中的 V2 和 V3 的谱都足够强,
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可以通过 ODMR(optically detected magnetic resonance)来测量它们的自旋。
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4H-SiC 中的 V2 色心已经被用于磁场传感器和纳米温度计和室温下的微波激射器。
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# 第二段
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我们一般认为,4H 和 6H 中的 V1-V3 PL 线和 TV1-TV3 electron paramagnetic resonance (EPR) 与 3/2 自旋的带负电的 Si 空位有关。
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然而,这种缺陷的原子结构还有争议。
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有两种模型:一个是单个的带负电的 Si 空位,另一个是带负电的 Si 空位与一个不带电的 C 空位形成的复合缺陷。
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这两种模型都可以导致自旋基态的有限的 ZFS(zero-field splitting),但机理不同。
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对于前者,由于 Si 空位导致的晶格变形,使得它的对称性下降到 $C_{3v}$,本来就允许存在足够强的 ZFS。
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最近的一些理论分析支持这种看法。
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Mizuochi 等人通过分析 4H 中 V1-V2 和 6H 中 V1-V3 的信号的相似性,
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推断缺陷的结构应该是前者,并且位于 h 位点。
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对于后者,则假定 Si 空位没有导致晶格变形或者变形很小,因此可以认为对称性是 $T_d$,Si 空位本身不会导致 ZFS。
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对称性的降低是由于附近一个不带电的 C 空位与带电的 Si 空位耦合引起的。
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最近有报道,15R 中的 Si 空位与六方中的有相似的性质。
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使用 ENDOR(electron-nuclear double resonance),得知 15R 中 V2 的 HF 耦合常数为负数(负的电子自旋密度),
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这作为一个支持模型 2 的证据,被归结为 C 空位旁边的带负电的极化的 Si 导致的耦合。
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验证了 15R-SiC 中 V2 的结构是后者。
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明确的微观结构对,有利于理论描述和控制单缺陷制造。
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# 第三段
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在本文中,我们通过第一性原理计算,确认 4H 中 V2 的第二种结构为亚稳定,基态为 1/2 自旋,没有 ZFS,HF 特征与实验明显不同。
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进一步,我们通过计算和实验(高精度 EPR 测量)确认,4H 中 V1 和 V2 有关的磁光效应可以归结为第一种结构。
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第一个模型的许多其它计算结果也与实验一致(包括 ZPL 和 HF 结构),因此我们认为对于 4H 中 V1 和 V2,第一个模型是正确的。
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除此以外,我们还认为,室温下的 V2 量子位应该位于 k 点而不是 h 点,这与之前的结果不一致。
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# 第四段
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使用 VASP 计算,平面波截取到 420 eV,使用标准的 PAW 势。
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对于 ZPL 和 HF 张量的计算,使用 HSE06 杂化泛函(前人已经证明了这种方法的准确性)。
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TODO: 读一下参考文献。
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在 ZPL 计算中,我们使用 PBE 泛函,它提供了对于宽禁带半导体中缺陷的准确描述。
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根据前人对于金刚石中 NV 的研究、SiC 中空位的研究、以及我们的研究,ZFS 的结果与实验有大约 16 MHz 的偏差。
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然而,ZFS 非常灵敏地依赖于晶体场的细节,因此计算结果的趋势仍然可以被用作区分不同位点的依据。
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为了使得精度足够高,我们使用 1532 原子的模型,k 点只取在 gamma 点。
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在结构弛豫过程中,也使用 HSE06 泛函,但平面波只截取到 390 eV,并且使用力的收敛标准为 0.01 eV/A。
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超胞在 c 方向上的尺寸大约 30 Å,足够容纳两种模型,这样两种模型的结果就是可以比较的了。
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# 第五段
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高精度 EPR 实验是使用 Bruker X-band EPR spectrometer 来进行的。
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TODO: X-band 是什么?
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高纯半绝缘的大尺寸样品通过室温下 2 MeV 8e18 cm^-2 的离子注入来制备,并在 400 ℃ 下退火以去除间隙杂质的影响。
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EPR 实验在室温的暗室中进行。
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# 第六段
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我们对模型二做了高精度的计算。根据前人的推测,我们将 Si 和 C 空位放在不同的原子层。
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在模拟中,我们观测到了两个点缺陷之间的耦合,得到了与单个缺陷明显不同的电子结构。
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在紧束缚图像中,单独的两者都各自有两个非简并能级 a_1 和一个二重简并能级 e。
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TODO: 模拟出这个结果来。
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对于 Si 空位,一个 a1 和 e 在禁带中,e 的能量更高。
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在结合后,原先的 e 能级形成了一个微弱成键的 e 能级,它在禁带中,并且主要在 Si 空位附近。
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除此以外,还有一个反键轨道 a1 落在禁带中,比 e 高一点。
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其中 e 能级被占满(4 个电子),a1 能级中有一个电子,因此整体的自旋为 1/2。
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这与实验中观察到的超精细结构不符。
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另外一方面,我们发现双空位的能量比这个低 1.58 eV,因此这个模型是亚稳定的,在退火的过程中(C 空位会移动)会消失。
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因此我们认为,模型 2 是错误的。
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# 第七段
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我们进一步研究了模型一。
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我们认为,通过 ENDOR 观测到的 Si-29 的负的各向异性的 1.3-2.2 MHz 的超精细结构可以由单个 Si 空位来解释而不需要引入 C 空位。
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由于自旋密度是复杂多体波函数的指纹,符号的改变甚至可能在单个点缺陷中发生(例如金刚石中的 NV)。
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由于我们的第一性原理计算可以捕捉到这些效应,我们研究了 Si 空位与至多 7.8 A 距离的 Si-29 和 C-13 之间的相互作用导致的超精细结构。
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我们发现,对于 4H 中的两种 Si 空位,都有几个 MHz 的负的超精细分裂。
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具体来说,距离 Si 空位 6.1 A 的地方,有 Az = -1.3 到 -2.1 MHz 的超精细结构。
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在距离 Si 空位 5 A 的 k 位点,有 Az = -5.1 MHz 的结果。
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# 第八段
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图 3 展示了 4H 的高分辨率 EPR,在 292 K 下测量,B 平行于 c。
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在使用较低的微波功率和较小的磁场振动情况下,以下两个信号可以被区分开:
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一个是 TV1a 的 ZFS(分裂大约 3.66 G),一个是次近邻中的 Si-29 导致的超精细结构(大约 3 G)。
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各种数据(包括观测到的 ZFS,近邻的 C-13 和次近邻的 Si-29 导致的超精细结构)都列在了表 1 中。
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6H 的情况可以在附录中找到。
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除此以外,在更远的地方的 Si-29 导致的超精细结构也可以被观测到(大约 0.8 G 2.2 MHz)。
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我们的第一性原理计算可以解释这些结果。
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除此以外,15R 中 Si 空位的超精细结构耦合常数与我们观测到的 4H 中的差不多(大约 0.8 G 2.2 MHz),这是因为它们的电子结构差不多。
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我们的研究表明,单个 Si 空位就可以解释 15R 中的 ENDOR 结果。
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# 第九段
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接下来,我们讨论了 Si 空位的电子结构。
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multiplet 结构包括一个 4A2 基态,低能量的 4A2 和 4E 光学允许的激发态,
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和其它自旋 1/2 的 在基态和光学激发态之间的 shelving states。
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TODO: 这些符号是什么意思?
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由此,在第一性原理计算中,我们考虑了 4A2 基态和能量最低的光学激发态(4A2 或 4E)。
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我们计算了基态的 ZFS,ZPL 线的能量,和磁场平行于 c 轴的情况下基态的超精细分裂,并列在表 1。
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TODO: 复现这些计算。
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重要的是,理论预测的 ZFS 对于任何一个不等价的 Si 空位位置都是非零的,这与之前的理论推测一致。
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这样的结果否定了 4H 中的未发生扭曲的 Td Si 空位的存在(这是模型 2 的一个基本假设)。
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除此以外,计算的结果都与实验符合得很好。
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# 第十段
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4H 中的 V2 空位有在室温下的 ODMR 信号,它的自旋被用作测量磁场。
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因此,增强它的亮度和对比度对于生物分子的室温纳米磁场探测器和 QIP 应用是非常重要的,而这需要探明它的结构。
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我们认为,V1 对应 h 位,V2 对应 k 位。
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需要强调的是,这个归结需要实验和计算的精度都足够高。
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可以看出,ZFS ZPL 和主要的 HF 都支持将 V1 归结到 h 位,V2 归结到 k 位。
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这个结论与之前的文章不一致,但那篇文章是用通过比对 4H 和 6H 的 magneto-optical spectra,我们觉得他们的方法不对。
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TODO: magneto-optical spectra 是什么?
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# 第十一段
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总结来说,我们通过计算,确定模型 2 是亚稳的,并且基态自旋是 1/2,这与实验不符;模型 1 与实验符合得很好。
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并且我们认为 V1 对应 h 位,V2 对应 k 位。
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# 剩余的问题
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* multiplet 的符号(4A2 和 4E 等)是什么意思?
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* ENDOR 是什么? electron nuclear double-resonance
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* ZPL 是什么?zero-phonon-line
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* 如果从 EPR 图中计算出 ZFS 等的值?
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* ZFS,超精细结构等内容,是如何与 EPR 图中的结果对应起来的?
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@ -1,86 +0,0 @@
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# abstract
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确定量子比特的微观结构是很重要的事情。
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SiC 中 Si 空位有 3/2 自旋的基态和激发态,因此受到关注。
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然而,目前关于 Si 空位的具体结构,有两种看法。
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本文通过高精度的第一性原理计算和高分辨率的电子自旋共振谱,唯一确定了 Si 空位的结构,并讨论了它的性质。
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# 第一段
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固体中的点缺陷在量子信息处理(QIP)和纳米探测的方面有重要的应用前景。
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通常来说,使用其中的电子自旋作为量子比特。
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一些点缺陷有较长的相干时间,其中一些甚至可以在室温下保持相干。
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这些电子的自旋状态可以通过光学的方法来读出。
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其中包括 4H- 和 6H-SiC 中的 Si 空位,它们有较好的自旋性质,并且在室温下可以保持单个缺陷的相干。
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在 4H- 和 6H-SiC 中,已经发现了分别两种和三种与 Si 空位有关的色心,它们的 PL 谱被记为 V1、V2 和 V3。
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其中,4H-SiC 中的 V2 和 6H-SiC 中的 V2 和 V3 的谱都足够强,可以通过 ODMR(optically detected magnetic resonance)来测量它们的自旋。
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4H-SiC 中的 V2 色心已经被用于磁场传感器和纳米温度计和微波激射器。
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# 第二段
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我们一般认为,4H 和 6H 中的 V1-V3 PL 线和 TV1-TV3 electron paramagnetic resonance (EPR) 与 3/2 自旋的 Si 空位有关。
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这种缺陷的原子结构还有争议。
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有两种模型:一个是单个的带负电的 Si 空位,另一个是带负电的 Si 空位与一个不带电的 C 空位形成的复合缺陷。
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这两种模型都可以导致自旋基态的有限的 ZFS(zero-field splitting),但机理不同。
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对于前者,由于 Si 空位导致的晶格变形,使得它的对称性下降到 $C_{3v}$,本来就允许存在足够强的 ZFS。
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最近的一些理论分析支持这种看法。
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Mizuochi 等人通过分析 4H 中 V1-V2 和 6H 中 V1-V3 的信号的相似性,
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推断缺陷的结构应该是前者,并且位于 h 位点。
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对于后者,则假定 Si 空位没有导致晶格变形或者变形很小,因此可以认为对称性是 $T_d$,Si 空位本身不会导致 ZFS。
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对称性的降低是由于附近一个不带电的 C 空位与带电的 Si 空位耦合引起的。
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最近有使用 ENDOR(electron-nuclear double resonance)的实验,验证了 15R-SiC 中 V2 的结构是后者。
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# 第三段
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在本文中,我们通过第一性原理计算,确认 4H 中 V2 的第二种结构不会导致 ZFS,这与实验不一致。
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进一步,我们通过计算和实验(高精度 EPR 测量)确认第一种结构导致了 4H 中 V1 和 V2 的磁光耦合。
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第一个模型的许多其它计算结果也与实验一致,因此我们认为对于 4H 中 V1 和 V2,第一个模型是正确的。
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除此以外,我们还认为,室温下的 V2 量子位应该位于 k 点而不是 h 点,这与之前的结果不一致。
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# 第四段
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使用 VASP 计算,平面波截取到 420 eV,使用标准的 PAW 势。
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对于 ZPL 和超细张量的计算,使用 HSE06 杂化泛函(前人已经证明了这种方法的准确性)。
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在 ZPL 计算中,我们使用 PBE 泛函。
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根据前人的研究,其它材料的计算结果与实验有大约 16 MHz 的偏差。
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然而,结果非常灵敏地依赖于缺陷的具体位置,因此我们认为这种偏差是可以接受的。
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为了使得精度足够高,我们使用 1532 原子的模型,k 点只取在 gamma 点。
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在结构弛豫过程中,也使用 HSE06 泛函,但平面波只截取到 390 eV,并且使用力的收敛标准为 0.01 eV/A。
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超胞在 c 方向上的尺寸大约 30 Å
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# 第五段
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高精度 EPR 实验是使用 Bruker X-band EPR spectrometer 来进行的。
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高纯半绝缘的大尺寸样品通过室温下 2 MeV 8e18 cm^-2 的离子注入来制备,并在 400 ℃ 下退火以去除间隙杂质的影响。
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EPR 实验在室温的暗室中进行。
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# 第六段
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我们对模型二做了高精度的计算。根据前人的结果,我们将 Si 和 C 空位放在不同的原子层。
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在模拟中,我们观测到了两者之间的耦合,得到了与单个缺陷明显不同的电子结构。
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在紧束缚图像中,单独的两者都各自有两个非简并能级 a_1 和一个二重简并能级 e。
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对于 Si 空位,一个 a1 和 e 在禁带中,e 的能量更高。
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在结合后,掉入禁带的能级包括 e 能级和 a1 能级,它们都主要分布于 Si 空位附近。
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其中 e 能级被占满(4 个电子),a1 能级中有一个电子,因此整体的自旋为 1/2。
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这与实验中观察到的超精细结构不符。
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另外一方面,我们发现这个能量不是最低,因此是一个亚稳态。
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# 第七段
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我们进一步研究了模型一。
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我们认为,通过 ENDOR 观测到的 Si 在 1.3-2.2 MHz 的超精细结构可以由单个 Si 空位来解释而不需要引入 C 空位。
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我们研究了 Si 空位与至多 7.8 A 距离的 Si-29 和 C-13 之间的相互作用导致的超精细结构。
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我们发现,对于 4H 中的两种 Si 空位,都有几个 MHz 的超精细分裂。
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具体来说,距离 Si 空位 6.1 A 的地方,有 Az = -1.3 到 -2.1 MHz 的超精细结构。
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在距离 Si 空位 5 A 的 k 位点,有 Az = -5.1 MHz 的结果。
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# 第八段
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图 3 展示了 4H 的高分辨率 EPR,在 292 K 下测量,B 平行于 c。
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# 剩余的问题
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* V1-V3,或者 TV1-TV3,对应的是同一个结构的不同能级,还是不同的结构?还是别的什么?
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*
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@ -1 +0,0 @@
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@ -0,0 +1,21 @@
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# Abstract
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ODMR 就是将磁共振和激光结合起来。
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# Introduction and Overview
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## Sensitivity of Magnetic Resonance
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### 第一段
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关于磁共振的实验,存在的问题主要是如何进一步提高灵敏度。
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### 第二段
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灵敏度太低的主要原因是能级分裂太小,辐射的光子会淹没在热噪声中。
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## Optics and lasers
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### 第一段
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光学
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@ -0,0 +1,27 @@
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# Introduction
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我们来总结一下之前的东西吧。包括:
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* 一些实验数据。
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* 一些计算结果。
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* 一个用于解释实验数据的新模型。
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# Experimental and calculations
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我们将展示这些内容:
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* Optical spectroscopy
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* Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) absorption
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* PL,excited with a Ti:Sapphire laser at 752.5 nm
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* Magnetic resonance
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* Optical detection of magnetic resonance (ODMR)
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* EPR
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* Calculations
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# Previous results
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在 PL 中,4H 和 6H 分别有两条和三条零声子线,并且 V1 有一个 high temperature companion。
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所有的 PL 线在吸收谱中也都可以看到,并且 PL 线在磁场中不分裂。
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TODO: high temperature companion 是怎么回事?
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