# abstract

可伸缩的量子网络需要具有量子处理的能力。
固态自旋系统拥有可靠的自旋-光子接口，是一个起到引领作用的硬件。
然而，目前的系统受到较大的电子-声子耦合以及较快的自旋弛豫的限制。
在本文中，我们展示了带负电的 Si 空位可以克服这两种限制。
由于它 4A2 的基态和激发态对称性，光学共振在接近傅里叶变换极限的线宽下是稳定的，
  允许开发光学传输过程中的自旋选择性。
结合在高纯度晶体中有着毫秒级别的自旋耦合时间，
  我们演示了高保真度的光学初始化和自旋相干控制，
  我们展示了与单个和自旋大约 1 kHz 的相干耦合。
我们的结果使得这个缺陷成为利用基于半导体的自旋-光子耦合和相干耦合核自旋实现内存辅助的量子网络的有力候选者。

# 第一段

可光学寻址的固体单自旋是可扩展量子信息平台的基础。
电子自旋天生适合作为纳米量子传感，并用来控制核自旋，以实现量子信息的存储和计算。
结合一个高效的自旋-光子接口，这使得高速光学自旋控制成为可能，使得远距离的多个光学系统互相纠缠，从而实现量子网络。
目前，NV 和 SiC 中的双原子缺陷中已经实现了许多里程碑式的成就。
然而，在这些系统中实现可扩展的纳米光子结构对自旋和光学稳定性和相干是有害的。
新系统尝试通过提高对称性来克服这些问题。
例如，金刚石中带负电的 Si 空位由于具有反演对称性，表现出较高的光学稳定性。
然而，由于自旋-声子耦合，需要将温度降到毫开尔文的水平，才能实现足够长时间的自旋相干。
SiC 中的双原子空位已经有自旋-光子耦合的演示，但它的 ZPL 线对杂散电场太敏感（类似于 NV 中的问题）。

# 第二段

到目前为止，没有已知的固体量子系统能够同时具有以上所有优点。
我们提出了另外一条解决这个问题的思路。
我们认为，理想的系统应该有较高的对称性，并且在基态和激发态之间电子密度的重新分布很小。
较小的电偶极矩变化可以有效地将系统与电场的抖动隔离开来。
较强的光学耦合可以通过使得基态与激发态的相不同来得到。
在之前的工作中，我们证明了 Si 空位在激发态和基态之间空间变化不大，导致了发射的大量内容都到了 ZPL 中。
此外，我们初步实现了相干自旋控制和光学读出，对比度不高是因为缺少高保真的自旋初始化和读出程序。

# 第三段

在本文中，我们展示了 4H-SiC 中的 Si 空位几乎完美地满足了所有这些要求。
与我们之前的研究相比，在改进了的晶体质量中的 Si 空位的鲁棒性使得我们可以第一次看到窄和分离的单个 Si 空位的光学转变，
  是一个高保真的自旋-光学接口，适合量子网络应用。
我们证明好的量子系统不一定需要反演对称性，为探索更广阔的材料提供了思路。

# Results

## Silicon vacancies in silicon carbide.

我们研究的是 V1（六方的那个）。
基态是一个弱自旋-轨道耦合的自旋四重态，导致了毫秒级别的自旋弛豫时间。
为了研究缺陷的本征光学和电子自旋性质，我们使用了一个几乎不含同位素的 SiC，然后使用电子辐射来制造缺陷。
缺陷可以在 4K 下使用共聚焦显微镜光学寻址。
TODO: 共聚焦显微镜是什么？
我们使用了一个 730 nm 的 LD 作为 off-resonant excitation。
TODO: off-resonant excitation 是什么？
再使用一个波长可调的 LD 在 861 nm 执行共振激发（对应 V1 ZPL 线）。
V1' 在本实验中没有观察到，但是有观察到红移声子边带。
使用 20 微米直径的铜线发射微波来操纵基态自旋。
附录 1 详细展示了单个 Si 缺陷的单光子发射。

## Excited state spectroscopy.

图 1b 展示了缺陷的能级。
TODO: 图 1a 中，波函数的正负号有什么意义呢？
TODO: 图 1b 中，A1 A2 与群表示有关系吗？
我们认为 $2D_\text{gs} = 4.5 \pm 0.1$ MHz (Methods 中会详细介绍)。
为了研究激发态的结构，我们使用共振光激发。
我们使用了一个强微波（大约 4.5 MHz）持续地混合基态中的自旋粒子数，同时持续地输入 861 nm 激光来出发光学允许的激发。
我们发现了两个荧光峰，命名为 A1 和 A2，两峰之间的差距大约为 $980 \pm 10$ MHz，对应基态 ZFS 和激发态 ZFS 的差。
我们认为这个分裂是正的（具体在附录二中讨论），也就是说 $2D_\text{es}$ 大约为 985 MHz，与第一性原理计算的结果一致。
我们沿着 z 方向加了一个足够大的磁场，使得基态的 zeeman 分裂大于 ZFS，结果发现 A1 A2 峰没有偏移，说明这个跃迁是保自旋的。
我们没有发现自旋翻转的转换（如果有的话，应该会在 \pm 258 MHz 附近有峰）。
我们稍后会展示，自旋翻转仍然有可能通过不发光的方式产生。
另外，由于峰不随着磁场的改变而移动，我们认为基态和激发态的 g 因子是一样的（详细在附录 3 讨论）。
图 1d 是重复测量了一个小时的结果。

## Stable optical resonance.

### 第一段

为了确认缺陷的波函数对称性确实避免了局域的离散电场的影响，我们对另外四个缺陷也做了共振辐射的实验。
如图 1f，对于所有的缺陷，两个 ZPL 峰之间的差距之间的差距很小（在 19 MHz 以内）。
除此以外，所有的共振吸收峰都比较窄，不均匀地分布在几百个 MHz 范围内，使得我们可以分辨几个不同缺陷的吸收峰。
不均匀分布的原因可能是用于提高光子收集效率的 solid immersion lens 导致的局域应变。
我们还看到了几个别的峰，它的来源还没有被探索。

### 第二段

基于自旋-光子耦合的高级量子信息应用需要量子系统可以发射限制转换的光子。
TODO: transform-limited photons 是指什么？
我们通过测量激发的线宽来测量这个。
如图 1e 所示，当激发强度低于 1 W / cm2 时，线宽接近 60 MHz。
考虑到 5.5 ns 的激发态寿命，这只是傅里叶极限的两倍，可以被解释为 small residual spectral diffusion。
TODO: 这些都是什么？
之前的研究（包括 NV 和 SiC 的双原子缺陷）强调了样本质量（尤其是杂质聚集）对线宽的影响。
我们确实发现，较高的缺陷聚集会导致线宽增加（详细内容在附录 4）。
这表明，低损伤的缺陷产生技术和通过主动掺杂来控制费米能级可以进一步增强我们光学转变的质量。
我们还测量了 Stark shift tuning coefficient，它比 NV 小至少一个数量级（见附录 5），说明光学稳定性确实来源于波函数的对称。
TODO: 这是什么？
有趣的是，由于 SiC 没有反演对称，因此无法在其中放置反演对称的缺陷，因此 Si 空位基态和激发态的电偶极矩并不是零。
然而，基态和激发态的电偶极矩几乎一样，因此光学转换不受到电场的影响。
这并不禁止基态到激发态的强的偶极矩变化，但它被限制于 c 轴。
TODO: 这又是什么？


## Efficient control of the electron spin states.

实现量子信息应用的自旋-光子接口需要高保真的自旋初始化、控制和读出。
之前的理论模型和基于团簇的测量表明，持续的 off-resonant excitation 会导致进入亚稳态，
  然后通过 less-selective 弛豫回到基态。
TODO: less-selective 是指什么？
在这里，我们使用共振光学激发去强化自旋态的选择性。
如图 2a 所示，我们应用了一个 92 G 的磁场，这使得我们可以选择性地操纵基态中各自旋的 manifold 的跃迁。
我们先将系统通过 A2 转换来激发（对应 3/2 自旋），然后通过 MS 将它们退化到 1/2 的基态。
然后我们使用 ODMR，其中我们使用窄带微波脉冲（245-75 MHz），然后使用荧光探测

